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suncitygroup同济大学陈作锋教授AFM|欧联首个六冠王诞生|:实现可生
2025-08-27

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  研究人员首先合成了一种硫醇修饰的NiBDC@NiS₀.₆₈催化剂◈◈✿✿。透射电子显微镜(TEM)和原子力显微镜(AFM)图像显示◈◈✿✿,该催化剂由嵌入纳米片中的2-3 nm簇组成◈◈✿✿,具有较高的表面粗糙度和约2 nm的单层厚度◈◈✿✿,有助于增强电解液润湿性和气泡脱离◈◈✿✿。X射线衍射(XRD)和电子顺磁共振(EPR)分析表明欧联首个六冠王诞生◈◈✿✿,硫醇修饰引入了硫空位◈◈✿✿,提高了比表面积和电子传导性欧联首个六冠王诞生◈◈✿✿。X射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收精细结构(XAFS)进一步证实◈◈✿✿,硫修饰导致镍位点电子结构优化◈◈✿✿,配位数略有下降◈◈✿✿,形成不饱和位点◈◈✿✿,增强了反应物的吸附与活化欧联首个六冠王诞生◈◈✿✿。

  在电催化性能测试中◈◈✿✿,线性扫描伏安(LSV)曲线显示◈◈✿✿,NiBDC@NiS₀.₆₈在含有BDO的电解液中表现出显著高于纯碱析氧反应(OER)的电流密度◈◈✿✿,达到工业级电流水平◈◈✿✿。电化学阻抗谱(EIS)和塔菲尔斜率分析表明◈◈✿✿,该催化剂具有更低的电荷转移阻力和更快的反应动力学◈◈✿✿。接触角测试显示◈◈✿✿,NiBDC@NiS₀.₆₈对水和BDO均具有良好亲和力◈◈✿✿,尤其适用于疏水-亲水双性分子的高效转化◈◈✿✿。

  通过核磁共振(NMR)和高效液相色谱(HPLC)对反应产物进行分析◈◈✿✿,证实BDO被成功转化为SA◈◈✿✿,中间体4-羟基丁酸(4-HBA)逐渐生成并消耗◈◈✿✿。在1.5 V vs. RHE电位下◈◈✿✿,法拉第效率高达94.7%◈◈✿✿,且循环稳定性优异欧联首个六冠王诞生◈◈✿✿。原位拉曼光谱进一步揭示了反应过程中Ni³⁺OOH的形成与消耗机制◈◈✿✿,表明BDO可自发还原Ni³⁺◈◈✿✿,促进反应进行◈◈✿✿。

  密度泛函理论(DFT)计算表明◈◈✿✿,硫修饰显著降低了BDO氧化过程中的能垒欧联首个六冠王诞生◈◈✿✿,优化了中间体的吸附与脱附行为◈◈✿✿。态密度(DOS)和晶体轨道哈密顿布居(COHP)分析显示suncitygroup◈◈✿✿,硫引入调节了镍的d带中心suncitygroup◈◈✿✿,增强了对BDO的吸附强度并促进SA的脱附suncitygroup◈◈✿✿,从而提高了整体催化效率◈◈✿✿。

  为进一步提升SA产率和系统经济性◈◈✿✿,研究团队开发了一种无膜共电解系统◈◈✿✿,在阳极进行BDO氧化◈◈✿✿,在阴极进行马来酸还原◈◈✿✿,两者均生成SA◈◈✿✿。该系统在1 A电流下电压仅为1.9 V◈◈✿✿,远低于全水分解系统◈◈✿✿,最大FE达183.8%欧联首个六冠王诞生◈◈✿✿,且可直接使用PBS碱性水解液作为电解液◈◈✿✿,连续运行60小时仍保持高效率和稳定性◈◈✿✿。

  最后◈◈✿✿,研究提出了一种CO₂辅助顺序沉淀法◈◈✿✿,用于从电解液中高效分离SA和副产NaHCO₃◈◈✿✿。通过调节pH和温度◈◈✿✿,成功实现SA的高纯度析出◈◈✿✿,并副产具有经济价值的NaHCO₃◈◈✿✿。技术经济分析表明◈◈✿✿,在当前电费和FE条件下◈◈✿✿,该工艺具备显著的经济可行性◈◈✿✿,每吨SA生产成本低于1801美元◈◈✿✿,低于市场价值◈◈✿✿。

  该研究通过催化剂设计◈◈✿✿、系统集成与产物分离的创新◈◈✿✿,为实现PBS塑料的高效◈◈✿✿、高值化回收提供了完整的技术方案欧联首个六冠王诞生◈◈✿✿,兼具环境效益与经济潜力suncitygroup◈◈✿✿,有望推动塑料循环经济的发展suncitygroup◈◈✿✿。

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